これは文脈なしで考えるのは難しいと思う。
動作としての「笑う」の反対は「笑わない」しかないような。
表情の描写で「笑う」なら、愉快の意味で使われているなら、反対は不愉快だから、その表情で「しかめる」。安心の意味で笑うなら、反対は不安だから「曇る」。敵意がないという意味で笑うなら反対は敵意があるわけだから「睨む」。軽蔑の意味で笑うなら、反対の意味は「認める」。相手の意見を馬鹿にしてる場合の笑うなら、反対語は「聞く」「頷く」。
ぱっと思いつくのはこれくらいだろうか。
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